研究背景

随着物联网、自供电传感网络与结构健康监测技术的飞速发展，基于压电材料的振动能量收集技术，作为实现低功耗电子器件无源供能的核心方案，对压电材料的机电转换性能、环境稳定性与能量输出能力提出了前所未有的高要求。目前高性能压电能量收集器件仍以传统PZT基二元陶瓷为主，但该类材料始终面临关键性能瓶颈：难以同时实现高压电常数d₃₃、大压电电压常数g₃₃与高居里温度T_C，而三者共同决定的机电转换优值d₃₃×g₃₃，是直接决定压电能量收集器件功率密度的核心指标。

以PZT为基体引入弛豫铁电组元构建三元体系，是优化压电性能的核心路径，但现有改性体系往往出现“压电性提升-居里温度骤降”的权衡矛盾，无法兼顾高压电响应、高能量转换效率与良好的热稳定性。如何通过精准的结构设计，破解性能协同优化的行业痛点，在保持优异热稳定性的前提下实现机电转换优值的跨越式提升，是当前压电陶瓷领域亟待解决的核心难题。

本文亮点

1. 准同型相界精准调控：提出了基于Zr/Ti比优化的相界调控策略，在PZN-PLZT三元体系中构建了四方-菱方相共存的最优准同型相界，实现了极化翻转与畴壁迁移的本征优化。

2. 创纪录的机电转换性能：在铅基压电陶瓷体系中同时实现了671 pC/N 的高压电常数、230 ℃的高居里温度，以及28.03×10^-12 m²/N 的超高机电转换优值，综合性能远超商用PZT系列陶瓷。

3. 双激活能极化机制揭示：结合变温铁电测试与阿伦尼乌斯拟合，阐明了PZN-PLZT体系中低温畴壁蠕变与高温热致解钉的双激活能极化-退极化行为，为相界改性的性能优化机制提供了核心实验支撑。

4. 卓越的能量收集输出：基于最优组分的压电能量收集器件实现了3.66 V的峰峰值输出电压、77.74 mV/kPa的超高压力灵敏度，以及84.80 mW/cm³的峰值体积功率密度，在同类体系中处于领先水平。

5. 工艺普适性与工业化潜力：完全采用传统固相反应法与工业级大宗原料制备，无需复杂设备与贵重稀土掺杂，工艺兼容性强，具备规模化生产与产业化应用的巨大潜力。

结构表征

本文提出了基于Zr/Ti比精准调控的相界工程设计方案：通过调整0.25PZN-0.75PLZT 体系中Zr元素的掺杂比例（x=0.50~0.55），在介观尺度实现四方相与菱方相的比例调控，在原子尺度优化晶格畸变程度，最终在x=0.53处锁定了四方-菱方相共存的最优准同型相界。

XRD图谱与Rietveld精修结果显示，所有样品均形成了纯钙钛矿相固溶体，随着x值升高，陶瓷晶体对称性从四方相向菱方相逐步演变，x=0.53 处两相实现了热力学平衡共存。拉曼光谱表征进一步证实，该组分处E(TO2)特征峰出现显著软化，揭示了相界区域局域结构的快速重排，为极化旋转提供了低能垒通道，从光谱学层面验证了相界调控的有效性。

为了揭示相界调控对陶瓷微观组织的影响，研究团队通过扫描电子显微镜对烧结态陶瓷的表面形貌进行了系统表征。结果显示，所有组分均呈现出清晰的晶界与发育良好的晶粒特征，平均晶粒尺寸随x值升高呈现先增后减的趋势，在x=0.53的最优相界组分处达到最大值3.01 μm。这一现象源于相界处两相自由能差极小，更有利于晶粒的结晶与生长，而均匀致密的微观结构也为优异电学性能的实现奠定了基础。

 

X射线光电子能谱（XPS）测试结果进一步证实，陶瓷中Pb、Zr、Nb、Ti、Zn 等金属元素均以稳定的价态存在，未出现异常低价态与杂相，O 1s 谱峰显示材料晶格氧占比极高，缺陷浓度得到有效抑制。Zr/Ti比的变化未引起钙钛矿晶格中氧化学态的显著改变，证明相界工程未引入额外的缺陷钉扎，最大程度保留了畴壁的高迁移率。

 

介电性能

研究团队通过宽温宽频介电测试，系统探究了Zr含量对陶瓷介电性能与弛豫行为的调控规律。结果显示，所有样品均表现出典型的弛豫铁电体特征，弛豫因子γ随Zr含量升高从1.63 增至1.99，证明Zr元素的引入显著增强了陶瓷的弥散相变特性与极化微区分布的均匀性。在x=0.53组分处，室温相对介电常数达到最大值1815，介电损耗低至0.0226，展现出优异的介电响应特性。

铁电性能

铁电性能测试结果显示，所有样品在30 kV/cm电场下均呈现饱和的P-E电滞回线，x=0.53组分处剩余极化强度P_r达到最大值38.99 μC/cm²，矫顽场E_c降至最小值9.384 kV/cm，J-E曲线呈现出最尖锐对称的极化电流峰，证明该组分下极化反转最剧烈、畴壁迁移率最高。变温铁电测试与阿伦尼乌斯拟合进一步揭示了体系的双激活能行为，在x=0.53 处激活能达到峰值，证明取向铁电畴具备最优的抗热扰动稳定性，破解了压电性与热稳定性难以兼顾的难题。

压电性能

基于相界调控的最优组分，PZN-PLZT陶瓷实现了压电性能与机电耦合性能的跨越式提升。在x=0.53处，陶瓷压电常数d₃₃高达671 pC/N，平面机电耦合系数k_p达到70.62%，同时实现了41.77×10^-3Vm/N 的高压电电压常数 g₃₃，最终获得 28.03×10^-12 m²/N 的超高机电转换优值，该数值是商用PZT-5H陶瓷的2倍以上，在已报道的 PZT 基三元体系中处于领先水平。

能量收集应用

为验证材料在能量收集领域的应用潜力，研究团队搭建了标准的振动能量收集测试平台，对最优组分器件的输出性能进行了系统表征。结果显示，在100 Hz 频率、3 N 动态压力激励下，器件输出峰峰值电压达3.66 V，在0~50 kPa 范围内输出电压与压力呈现优异的线性关系，压力灵敏度高达77.74 mV/kPa。在最优匹配负载100 kΩ下，器件实现了84.80 mW/cm³的最大峰值体积功率密度，充分证明了该材料在自供电传感、无源物联网器件等领域的巨大应用价值。

结论

   本工作突破了传统二元PZT陶瓷改性中“压电响应-热稳定性-转换效率” 难以协同优化的技术瓶颈，通过精准的相界工程策略，特别是Zr/Ti比驱动的四方-菱方相准同型相界构建，实现了PZN-PLZT三元压电陶瓷机电转换性能的跨越式提升。该材料不仅拥有远超商用PZT陶瓷的机电转换优值，还兼具优异的温度稳定性、简单的制备工艺与极低的生产成本，为高性能压电能量收集器件的研发与产业化应用开辟了全新的路径，也为PZT基多元压电陶瓷的结构设计与性能优化提供了新的研究思路。

文章信息

Jinmin Zou, Jiageng Xu, Lingfeng Li, Haoruo Tan, Ji Huang, Liu Yang, Laijun Liu, Yu Chen,*. Achieving ultrahigh transduction coefficient in PZN-PLZT ternary piezoelectric ceramics via phase boundary engineering for energy harvesting applications. Journal of the European Ceramic Society, 2026: 118335. https://doi.org/10.1016/j.jeurceramsoc.2026.118335